1905年生于浙江山阴，幼年在长沙、上海生活。1927年与后来的著名化学家、中国科学院院士曾昭抡结婚。1931年毕业于沪江大学。1934年留学英国牛津大学，1936年毕业，获文学硕士学位。1936年至1937年，在巴黎大学进修。抗战爆发后回国，任教于重庆大学。1946年赴哈佛大学进修。1948年回国，先后在中央大学、中山大学和香港任教。1950年，任教于燕京大学，1952年院系调整，改任北京大学西语系教授。曾任第四届全国政协委员。
俞大絪与曾昭抡是民国知名学者，20世纪40年代末两人滞留香港，蒋介石欲劝说他们去台湾，被他们拒绝。俞大絪的一个亲戚说，因为她和丈夫是表兄妹近亲结婚，他们怕如果生孩子会有遗传问题，所以一直没有要孩子。
俞大絪的哥哥叫俞大维，在台湾国民党政府中任高职。1950年代，她曾经受命向台湾喊话，对她哥哥作“统战工作”。当时还在燕东园的草坪上照了她家人的照片，说要送到台湾去。没有想到，此后她自己却在此受到野蛮攻击凌辱又服毒自杀在这里。姐姐俞大缜是英语翻译家。
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“文革”期间，身心受到严重伤害，于1966年8月25日含冤辞世。
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