清光绪二十八年（1902年），清朝在蒙古地区推行“移民实边”政策，允许蒙古王公放垦，损害当地蒙古族群众利益。陶克陶和乡亲们请求停止放垦土地，保护土地和牧权。遭到无理拒绝并被毒打。清光绪三十二年（1906年）九月二十二日夜，陶克陶率愤怒的群众宣布起义，攻占二龙索口垦务局，俘获垦务官吏和督星军，烧毁垦务账簿，缴获其全部武器弹药，初战告捷，连夜向毛道吐垦务局出发，途中与清军保护的日本勘测队展开战斗，获胜。清朝命令盛京将军赵尔巽、东三省总督徐世昌、投降清朝的“红胡子”首领张作霖和哲里木盟、昭乌达盟骑兵镇压，陶克陶率领起义军开展灵活机动的游击战。在德隆烧锅战斗中，清兵8 000余人包围起义军，运用火炮、机枪进行猛烈射击，经过4昼夜激战，击溃清军。起义军突围转移到哲里木盟北部索伦山，建立根据地。清光绪三十二年至宣统元年（1906～1909年），共进行大小战斗104次。清宣统元年（1909年），清军在地方武装密切配合下，将武装抗垦队伍追剿到中俄边境地区，陶克陶率领队伍于3月16日夜-逃往俄国。清宣统三年（1911年）被沙俄任命为陆军少尉，潜入库伦（今蒙古国乌兰巴托）参与沙俄策划的外蒙古和呼伦贝尔“独立”活动。
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民国11年（1922年）4月在库伦病死。
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